Cyryl urodził się w Tesalonikach w 826 r. jako siódme dziecko w rodzinie Leona, który był wyższym oficerem miejscowego garnizonu. Jego właściwe imię to Konstanty, imię Cyryl przyjął pod koniec życia, wstępując do zakonu. Po studiach w Konstantynopolu został bibliotekarzem przy kościele Hagia Sophia. Później usunął się na ubocze. Z czasem podjął w szkole cesarskiej wykłady z filozofii. Wkrótce potem, w 855 r. udał się na górę Olimp do klasztoru w Bitynii, gdzie przebywał już jego starszy brat - św. Metody.
Na żądanie cesarza Michała III obaj wyruszyli do kraju Chazarów na Krym, aby rozwiązać spory religijne między chrześcijanami, Żydami i Saracenami. Cyryl przygotował się do tej misji bardzo starannie - nauczył się języka hebrajskiego (by dyskutować z Żydami) i syryjskiego (by prowadzić dialog z Arabami, przybyłymi z okolic Syrii). Po udanej misji został wysłany z bratem przez patriarchę św. Ignacego, aby nieść chrześcijaństwo Bułgarom. Pośród nich pracowali pięć lat. Następnie, na prośbę księcia Rościsława udali się z podobną misją na Morawy, gdzie wprowadzili do liturgii język słowiański pisany alfabetem greckim (głagolicę). Potem jeden z uczniów św. Metodego wprowadził do tego pisma majuskuły (duże litery) alfabetu greckiego. Pismo to nazwano cyrylicą. Cyryl przetłumaczył Pismo Święte na język starocerkiewno-słowiański. Inkulturacja chrześcijaństwa stała się przyczyną ich cierpień, a nawet prześladowań.
Z Panonii (Węgier) bracia udali się do Wenecji, by tam dla swoich uczniów uzyskać święcenia kapłańskie. Jednak duchowieństwo tamtejsze przyjęło ich wrogo. Daremnie Cyryl przekonywał swoich przeciwników, że język nie powinien odgrywać warunku istotnego dla przyjęcia chrześcijaństwa. Bracia zostali oskarżeni w Rzymie przed papieżem św. Mikołajem I niemal o herezję. Posłuszni wezwaniu namiestnika Chrystusowego na ziemi, udali się do Rzymu. W tym jednak czasie zmarł papież św. Mikołaj I (+ 867), a po nim został wybrany Hadrian II. Ku radości misjonarzy nowy papież przyjął ich bardzo serdecznie, kazał wyświęcić ich uczniów na kapłanów, a ich słowiańskie księgi liturgiczne kazał uroczyście złożyć na ołtarzu w kościele Matki Bożej, zwanym Fatne.
Wkrótce potem Cyryl wstąpił do jednego z greckich klasztorów, gdzie zmarł na rękach swego brata 14 lutego 869 r. Papież Hadrian (Adrian) urządził Cyrylowi uroczysty pogrzeb.

Metody (jego imię chrzcielne - Michał) urodził się między 815 a 820 r. Ponieważ posiadał uzdolnienia wybitnie prawnicze, wstąpił na drogę kariery urzędniczej. W młodym wieku został archontem - zarządcą cesarskim w jednej ze słowiańskich prowincji. Zrezygnował z urzędu, wstępując do klasztoru w Bitynii, gdzie został przełożonym. Tam też przyjął imię Metody. Około 855 roku dołączył do niego jego młodszy brat, św. Cyryl. Odtąd bracia dzielą razem swój los w ziemi Chazarów, Bułgarów i na Morawach.
Po śmierci Cyryla (w 869 r.) Hadrian II konsekrował Metodego na arcybiskupa Moraw i Panonii (Węgier) oraz dał mu uprawnienia legata. Jako biskup, Metody kontynuował rozpoczęte dzieło. Z powodu wprowadzenia obrządku słowiańskiego, mimo aprobaty Rzymu, był atakowany przez arcybiskupa Salzburga, który podczas synodu w Ratyzbonie uwięził go w jednym z bawarskich klasztorów. Spędził tam dwa lata (870-872). Interwencja papieża Jana VII przyniosła Metodemu utraconą wolność.
Nękany przez kler niemiecki, Metody udał się ponownie do Rzymu. Papież Jan VIII przyjął go bardzo życzliwie i potwierdził wszystkie nadane mu przywileje. Aby jednak uspokoić kler niemiecki, dał Metodemu za sufragana biskupa Wickinga, który miał urzędować w Nitrze. W tym czasie doszło do pojednania Rzymu z Konstantynopolem. Metody udał się więc do patriarchy Focjusza, by mu zdać sprawę ze swojej działalności (881 lub 882). Został przyjęty uroczyście przez cesarza. Kiedy powracał, przyprowadził ze sobą liczny zastęp kapłanów. Powróciwszy na Morawy, umarł w Welehradzie 6 kwietnia 885 r.

W roku 907 rozpadło się państwo wielkomorawskie, a z jego rozpadem został usunięty obrządek słowiański na rzecz łacińskiego. Mimo tego dzieło św. Cyryla i św. Metodego nie upadło. Ich językiem w liturgii nadal posługuje się kilkadziesiąt milionów prawosławnych i kilka milionów grekokatolików. Obaj święci (nazywani Braćmi Sołuńskimi - od Sołunia, czyli obecnych Salonik w Grecji) są uważani za apostołów Słowian. W roku 1980 papież św. Jan Paweł II ogłosił ich - obok św. Benedykta - współpatronami Europy, tym samym podnosząc dotychczas obowiązujące wspomnienie do rangi święta.

W ikonografii Bracia Sołuńscy przedstawiani są w stroju pontyfikalnym jako biskupi greccy lub łacińscy. Czasami trzymają w rękach model kościoła. Św. Cyryl ukazywany jest w todze profesora, w ręce ma księgę pisaną cyrylicą. Ich atrybutami są: krzyż, księga i kielich, rozwinięty zwój z alfabetem słowiańskim.